Tamara Benzaquén - Academia.edu (original) (raw)
Papers by Tamara Benzaquén
Journal of water process engineering, Jun 1, 2024
Scientific reports, Mar 28, 2024
AJEA, Oct 3, 2022
La aplicación de tecnologías sustentables y eliminación de contaminantes ha dado lugar a la utili... more La aplicación de tecnologías sustentables y eliminación de contaminantes ha dado lugar a la utilización de enzimas como complementos de catalizadores tradicionales por su increíble selectividad y trabajo a temperatura y pH moderado. Se plantea utilizar materiales mesoporosos modificados con metales de transición para generar radicales superóxido y soportar las enzimas superóxido dismutasa (SOD) y peroxidasa de rábano (HRP). En esta cascada quimio-enzimática, los superóxidos generados serán sustrato de SOD para generar H2O2 in situ, el cual será utilizado por HRP para oxidar materia orgánica. Se presenta la optimización de la etapa final, evaluándose la actividad de HRP libre e inmovilizada en soportes SBA-15 o Cr/Ti/SBA-15. La actividad de HRP fue óptima a una concentración 1,4 mM de H2O2, obteniéndose gran parte de la reacción en los primeros minutos. Por otro lado, la menor superficie de Cr/Ti/SBA-15 disminuyó la actividad enzimática en ese soporte frente a SBA-15 sin modificar.
Resumen-En este trabajo se estudió el modelado cinético de la degradación de un herbicida comerci... more Resumen-En este trabajo se estudió el modelado cinético de la degradación de un herbicida comercial (atrazina) en agua mediante los procesos Fenton y foto-Fenton. Los efectos de peróxido de hidrógeno, ion férrico y el nivel de radiación en los procesos de degradación fueron investigados. El dispositivo experimental en el que se realizó la fotodegradación fue un reactor isotérmico bien agitado y con reciclo. Este reactor de placas planas y sección circular fue irradiado a ambos lados con dos lámparas UV. Este modelo cinético se basó en un mecanismo de reacción derivado de información bibliográfica. Posteriormente fueron estimados los parámetros cinéticos del modelo propuesto a partir de datos experimentales. Los resultados experimentales y los valores predichos por el modelo cinético fueron comparados y se obtuvo un buen ajuste del modelo a los datos experimentales de degradación de atrazina como de consumo de peróxido de hidrógeno. Para todas las condiciones de operación estudiadas el mayor valor obtenido del error cuadrático medio (RMSE) ha sido < 2%. De esta forma se ha demostrado que tanto el proceso Fenton como foto-Fenton resultan eficientes para la degradación de este contaminante en agua.
Journal of Chemical Technology & Biotechnology, Feb 2, 2015
BACKGROUND: Fenton and photo-Fenton processes were explored as photochemical pre-treatments to im... more BACKGROUND: Fenton and photo-Fenton processes were explored as photochemical pre-treatments to improve the biodegradability of wastewater containing atrazine, a commercial pesticide. The effects of H 2 O 2 , Fe 3+ and irradiation level on the degradation processes were studied and the optimal conditions determined. RESULTS: Fenton and photo-Fenton oxidation systems were able to remove 85 and 100% of atrazine, respectively, in a 120 min period. These processes produced a biocompatible solution, removing 100% of the initial biorecalcitrant compound; however, cyanuric acid remained in the effluent after the chemical oxidation treatment due to the stability of the N-heterocyclic ring of this acid. Nevertheless, it was found that the cyanuric acid remaining from the photo-oxidative process can be removed by means of an anaerobic treatment. CONCLUSIONS: The results obtained in this work indicate that a coupled photo-Fenton-biological treatment system is a feasible method to achieve the complete mineralization of biorecalcitrant pollutants such as atrazine.
AJEA, Oct 31, 2019
En esta tesis se plantea estudiar la degradación de Disruptores Endócrinos (DEs) en medio acuoso ... more En esta tesis se plantea estudiar la degradación de Disruptores Endócrinos (DEs) en medio acuoso empleando Procesos Avanzados de Oxidación (PAOs) combinando con un posterior proceso biológico. Para ello se sintetizarán y caracterizarán distintos materiales que actúen como catalizadores de reacciones foto-catalíticas o procesos foto-Fenton heterogéneo, realizando un balance técnico-económico del punto en el que combinar ambos tratamientos. En este trabajo se exponen los avances de tesis donde se estudia al Bisfenol A (BPA) como DEs modelo para la prueba de los catalizadores, investigando y optimizando el mejor material para posteriormente realizar ensayos sobre otros DEs y su impacto sobre el sistema biológico. Se sintetizaron materiales mesoporosos de sílica (KIT-6) modificados con Fe, Co, Ni, Cu y Zn para el estudio de la degradación de BPA. Los materiales de Fe, Ni y Zn se caracterizaron mediante isotermas de adsorción y desorción de N2 a 77 K, por difracción de rayos X (DRX) y espectroscopia ultravioleta visible con reflectancia difusa (UV-vis). Se evaluó la actividad catalítica de todos en presencia de H2O2, radiación UV y visible, presentando los resultados más importantes de este estudio exploratorio. El material con Fe presenta una interesante actividad al ser irradiado con una fuente LED.
En este trabajo se sintetizaron silicatos mesoporosos del tipo KIT-6 modificados con zinc mediant... more En este trabajo se sintetizaron silicatos mesoporosos del tipo KIT-6 modificados con zinc mediante el método de impregnación húmeda con diferentes cargas del metal y con y sin adicción de ácido cítrico. Las diferentes meso-estructuras obtenidas se caracterizaron mediante DRX, isotermas de adsorción-desorción de N2 a 77 K y espectroscopia infrarroja y UV-vis; y se estudió su comportamiento como catalizadores heterogéneos en la reacción tipo foto-Fenton. Así, estos materiales mesoporosos estructurados modificados con zinc fueron probados en la reacción de degradación de soluciones de un herbicida (atrazina) en agua, utilizando radiación UV-visible, temperatura ambiente y un pH cercano al neutro. Los resultados obtenidos mostraron que un incremento en la carga del metal de 5 a 10 % p/p mejoró ligeramente el comportamiento catalítico. Sin embargo, contrario a lo esperado, el soporte sintetizado con la presencia de ácido cítrico disminuyó significativamente las conversiones del contaminante orgánico.In this work, mesoporous silicate of type KIT-6 materials has been synthesized and modified with zinc by the wet impregnation method with different metal loadings and with and without addition of citric acid. The different meso-structures obtained were characterized by XRD, N2 adsorption-desorption isotherm at 77 K, UV–vis and infrared spectroscopy; and their behaviors as heterogeneous catalysts in the photo-Fenton-like reaction were studied. Thus, zinc-containing mesostructured materials have been tested for the heterogeneous photo-Fenton-like degradation of a model pollutant (atrazine) aqueous solutions using UV-visible irradiation at room temperature and close to neutral pH. The results showed that an increase from 5 to 10 % wt. in the metal loading slightly improved the catalytic behavior. However, contrary to expectations, the synthesized support with citric acid did not improve the organic pollutant conversions.Fil: Carraro, Paola María. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química; ArgentinaFil: Trucchi, Abril. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química; ArgentinaFil: Eluani, Sebastian Gustavo. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química; ArgentinaFil: Benzaquén, Tamara Belén. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química; ArgentinaFil: Eimer, Griselda Alejandra. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química; ArgentinaXXI Congreso Argentino de Catálisis y el X Congreso de Catálisis del MercosurSanta FeArgentinaSociedad Argentina de CatálisisInstituto de Desarrollo Tecnológico para la Industria QuímicaInstituto de Investigación en Tecnología Químic
Materials, Oct 14, 2019
Titanium dioxide materials were synthesized using two different methods. The samples were charact... more Titanium dioxide materials were synthesized using two different methods. The samples were characterized by X-ray diffraction (XRD), UV-Visible diffusion reflectance spectroscopy (UV-Vis DR), Raman spectroscopy, N 2 adsorption/desorption, scanning electron microscopy (SEM), energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDX), transmission electron spectroscopy (TEM) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). Although both kind of materials were found to have mesoporous structure and anatase crystalline phase, one of them was obtained from a synthesis method that does not involve the use of surfactants, and therefore, does not require calcination at high temperatures. This implies that the synthesized solid was self-doped with carbon species, coming only from the same source used for titanium. Then, the relationship between the presence of these species, the final calcination temperature, and the photocatalytic activity of the solids was studied in terms of the degradation and mineralization of an Acid Orange 7 aqueous solution, under visible radiation. A photosensitizing effect caused by the non-metal presence, that allows the solid to extend its absorption range, was found. Hence, a novel route to prepare C-modified photoactive mesoporous TiO 2 , simpler and cheaper, where neither a template nor an external carbon source is used, could be performed.
Water Science and Technology, 2013
In recent years, the use of agrochemicals has increased because they are essential for profitable... more In recent years, the use of agrochemicals has increased because they are essential for profitable agricultural production. Herbicides are heavily demanded compounds and among these, the most marketed are 2,4-D, atrazine and acetochlor. They have characteristics that can cause problems to humans and the environment. Therefore, it is necessary to design systems that can reduce these compounds to harmless molecules. This work aims at evaluating the possibility of incorporating these herbicides into degradable effluents in a biological treatment system, without reducing its efficiency. For this purpose, studies of organic matter degradability in the presence of these agrochemicals were performed. A synthetic effluent based on glucose and mineral salts was inoculated with microorganisms. Glucose consumption and biomass concentration were assessed. Subsequently, preliminary studies were performed to test the viability of degradation of the most harmful compound with an advanced oxidation process (AOP). The results showed that the incorporation of these herbicides into degradable effluents in a biological treatment system has a negative impact on microorganisms. Therefore, the application of an AOP, such as the Fenton or photo-Fenton processes, prior to a biological treatment was found to degrade these substances to simpler and less toxic molecules.
Revista Tecnología y Ciencia, Apr 3, 2020
En el presente trabajo se sintetizaron materiales mesoporosos del tipo MCM-41 utilizando cáscara ... more En el presente trabajo se sintetizaron materiales mesoporosos del tipo MCM-41 utilizando cáscara de arroz como precursor de sílice. En una primera etapa, se evaluaron dos lavados previos de la cáscara de arroz, con agua y ácido nítrico, obteniéndose sílice de alta área superficial para el lavado con ácido. El material mesoporoso silíceo se sintetizó mediante licencia de Creative Commons-Reconocimiento-NoComercial 4.0 Internacional
Journal of Chemical Technology & Biotechnology, Feb 18, 2014
ABSTRACT
Water Science and Technology, Nov 1, 2012
An experimental work in a well-stirred batch recycling reactor for the photo-Fenton degradation o... more An experimental work in a well-stirred batch recycling reactor for the photo-Fenton degradation of atrazine in water is presented. A study of the quantum efficiency is performed to assess the effectiveness of the photo-Fenton process on the atrazine degradation and total organic carbon (TOC) mineralization. Apparent and absolute quantum efficiencies of degradation and mineralization of an atrazine-based commercial herbicide are determined under different experimental conditions. Higher apparent efficiencies were found for both atrazine degradation and TOC mineralization when the ferric ion and hydrogen peroxide concentrations are increased. Because of the well known stability of the triazine ring, atrazine was not completely mineralized by the photo-Fenton process. However, a TOC reduction of 40% was achieved, being 62.5% of the maximum value that can be reached.
Environmental Science and Pollution Research, Oct 9, 2020
Nanostructured mesoporous materials of MCM-41 type were synthesized using a natural, non-toxic, a... more Nanostructured mesoporous materials of MCM-41 type were synthesized using a natural, non-toxic, and cheap source of silica from rice husk. Then, this pure silica was modified with several Fe loadings by a wet impregnation method. The chemical and physic properties of MCM-41 solids obtained were similar to those of MCM-41 synthesized from commercial silica by conventional method. Thus, all catalysts exhibited good structural regularity preserving the mesoporosity after the metal incorporation. The performance of the Fe/MCM-RHA composites as photo-Fenton heterogeneous catalysts was evaluated for photocatalytic degradation of different endocrine-disrupting chemicals (EDCs), such as herbicides (atrazine), and compounds derived from the plastic industry (bisphenol A) and the pharmaceutical industry (acetaminophen). The major photo-catalytic efficiency obtained (Fe/MCM-RHA(2.5)) is consistent with the highest presence of iron species, which are finely dispersed and stabilized on the silica structure, the isolated Fe 3+ ions being the accessible and active sites for the reaction. Finally, a cheaper solid arising from the valorization of residual biomass and with excellent photocatalytic performance for the degradation of EDCs (above 99%, 75%, and 60% for BPA, ATZ, and ACE respectively, in a reaction time of 240 min) was obtained.
AJEA, Oct 3, 2022
La aplicación de tecnologías sustentables y eliminación de contaminantes ha dado lugar a la utili... more La aplicación de tecnologías sustentables y eliminación de contaminantes ha dado lugar a la utilización de enzimas como complementos de catalizadores tradicionales por su increíble selectividad y trabajo a temperatura y pH moderado. Se plantea utilizar materiales mesoporosos modificados con metales de transición para generar radicales superóxido y soportar las enzimas superóxido dismutasa (SOD) y peroxidasa de rábano (HRP). En esta cascada quimio-enzimática, los superóxidos generados serán sustrato de SOD para generar H2O2 in situ, el cual será utilizado por HRP para oxidar materia orgánica. Se presenta la optimización de la etapa final, evaluándose la actividad de HRP libre e inmovilizada en soportes SBA-15 o Cr/Ti/SBA-15. La actividad de HRP fue óptima a una concentración 1,4 mM de H2O2, obteniéndose gran parte de la reacción en los primeros minutos. Por otro lado, la menor superficie de Cr/Ti/SBA-15 disminuyó la actividad enzimática en ese soporte frente a SBA-15 sin modificar.
Materiales mesoporosos de sílica (KIT-6) fueron modificados con Zn, Fe y Ni para su utilización e... more Materiales mesoporosos de sílica (KIT-6) fueron modificados con Zn, Fe y Ni para su utilización en el estudio de la degradación de Bisfenol A (BPA) mediante reacciones del tipo Fenton y foto-Fenton, en fase heterogénea. Estos materiales se caracterizaron mediante isotermas de adsorción y desorción de N2 a 77 K, por difracción de rayos X (DRX) y espectroscopia ultravioleta visible con reflectancia difusa (UV-vis).Se evaluó la actividad catalítica mediante reacciones de degradación de BPA en presencia de H2O2 y radiación UV. Para la relación másica de H2O2:BPA de 5,36:1 el mayor porcentaje de degradación logrado fue de 37% para Zn/KIT(5) en 4 horas. Para la relación másica de 30:1, utilizando el mismo material, se observó un aumento de degradación a igual tiempo, alcanzado el 61%.Mesoporous silica materials (KIT-6) were modified by adding Zn, Fe and Ni to be used in Bisphenol A (BPA) degradation, by means of Fenton and photo-Fenton reactions, in heterogeneous phase. This materials whe...
Revista Tecnología y Ciencia, 2014
Resumen-En este trabajo se estudió el modelado cinético de la degradación de un herbicida comerci... more Resumen-En este trabajo se estudió el modelado cinético de la degradación de un herbicida comercial (atrazina) en agua mediante los procesos Fenton y foto-Fenton. Los efectos de peróxido de hidrógeno, ion férrico y el nivel de radiación en los procesos de degradación fueron investigados. El dispositivo experimental en el que se realizó la fotodegradación fue un reactor isotérmico bien agitado y con reciclo. Este reactor de placas planas y sección circular fue irradiado a ambos lados con dos lámparas UV. Este modelo cinético se basó en un mecanismo de reacción derivado de información bibliográfica. Posteriormente fueron estimados los parámetros cinéticos del modelo propuesto a partir de datos experimentales. Los resultados experimentales y los valores predichos por el modelo cinético fueron comparados y se obtuvo un buen ajuste del modelo a los datos experimentales de degradación de atrazina como de consumo de peróxido de hidrógeno. Para todas las condiciones de operación estudiadas el mayor valor obtenido del error cuadrático medio (RMSE) ha sido < 2%. De esta forma se ha demostrado que tanto el proceso Fenton como foto-Fenton resultan eficientes para la degradación de este contaminante en agua.
XXI CAC, X MercoCat, 2019
En este trabajo se sintetizaron silicatos mesoporosos del tipo KIT-6 modificados con zinc mediant... more En este trabajo se sintetizaron silicatos mesoporosos del tipo KIT-6 modificados con zinc mediante el método de impregnación húmeda con diferentes cargas del metal y con y sin adicción de ácido cítrico. Las diferentes meso-estructuras obtenidas se caracterizaron mediante DRX, isotermas de adsorción-desorción de N2 a 77 K y espectroscopia infrarroja y UV-vis; y se estudió su comportamiento como catalizadores heterogéneos en la reacción tipo foto-Fenton. Así, estos materiales mesoporosos estructurados modificados con zinc fueron probados en la reacción de degradación de soluciones de un herbicida (atrazina) en agua, utilizando radiación UV-visible, temperatura ambiente y un pH cercano al neutro. Los resultados obtenidos mostraron que un incremento en la carga del metal de 5 a 10 % p/p mejoró ligeramente el comportamiento catalítico. Sin embargo, contrario a lo esperado, el soporte sintetizado con la presencia de ácido cítrico disminuyó significativamente las conversiones del contaminante orgánico.In this work, mesoporous silicate of type KIT-6 materials has been synthesized and modified with zinc by the wet impregnation method with different metal loadings and with and without addition of citric acid. The different meso-structures obtained were characterized by XRD, N2 adsorption-desorption isotherm at 77 K, UV–vis and infrared spectroscopy; and their behaviors as heterogeneous catalysts in the photo-Fenton-like reaction were studied. Thus, zinc-containing mesostructured materials have been tested for the heterogeneous photo-Fenton-like degradation of a model pollutant (atrazine) aqueous solutions using UV-visible irradiation at room temperature and close to neutral pH. The results showed that an increase from 5 to 10 % wt. in the metal loading slightly improved the catalytic behavior. However, contrary to expectations, the synthesized support with citric acid did not improve the organic pollutant conversions.Fil: Carraro, Paola María. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química; ArgentinaFil: Trucchi, Abril. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química; ArgentinaFil: Eluani, Sebastian Gustavo. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química; ArgentinaFil: Benzaquén, Tamara Belén. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química; ArgentinaFil: Eimer, Griselda Alejandra. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química; ArgentinaXXI Congreso Argentino de Catálisis y el X Congreso de Catálisis del MercosurSanta FeArgentinaSociedad Argentina de CatálisisInstituto de Desarrollo Tecnológico para la Industria QuímicaInstituto de Investigación en Tecnología Químic
Environmental Science and Pollution Research, 2020
Nanostructured mesoporous materials of MCM-41 type were synthesized using a natural, non-toxic, a... more Nanostructured mesoporous materials of MCM-41 type were synthesized using a natural, non-toxic, and cheap source of silica from rice husk. Then, this pure silica was modified with several Fe loadings by a wet impregnation method. The chemical and physic properties of MCM-41 solids obtained were similar to those of MCM-41 synthesized from commercial silica by conventional method. Thus, all catalysts exhibited good structural regularity preserving the mesoporosity after the metal incorporation. The performance of the Fe/MCM-RHA composites as photo-Fenton heterogeneous catalysts was evaluated for photocatalytic degradation of different endocrine-disrupting chemicals (EDCs), such as herbicides (atrazine), and compounds derived from the plastic industry (bisphenol A) and the pharmaceutical industry (acetaminophen). The major photo-catalytic efficiency obtained (Fe/MCM-RHA(2.5)) is consistent with the highest presence of iron species, which are finely dispersed and stabilized on the silica structure, the isolated Fe 3+ ions being the accessible and active sites for the reaction. Finally, a cheaper solid arising from the valorization of residual biomass and with excellent photocatalytic performance for the degradation of EDCs (above 99%, 75%, and 60% for BPA, ATZ, and ACE respectively, in a reaction time of 240 min) was obtained.
Materials, 2019
Titanium dioxide materials were synthesized using two different methods. The samples were charact... more Titanium dioxide materials were synthesized using two different methods. The samples were characterized by X-ray diffraction (XRD), UV–Visible diffusion reflectance spectroscopy (UV-Vis DR), Raman spectroscopy, N2 adsorption/desorption, scanning electron microscopy (SEM), energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDX), transmission electron spectroscopy (TEM) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). Although both kind of materials were found to have mesoporous structure and anatase crystalline phase, one of them was obtained from a synthesis method that does not involve the use of surfactants, and therefore, does not require calcination at high temperatures. This implies that the synthesized solid was self-doped with carbon species, coming only from the same source used for titanium. Then, the relationship between the presence of these species, the final calcination temperature, and the photocatalytic activity of the solids was studied in terms of the degradation and mineralization o...
Catalysis Letters, 2019
A thorough analysis about iron speciation in the direct Fe-SBA-15 synthesis by using metal precur... more A thorough analysis about iron speciation in the direct Fe-SBA-15 synthesis by using metal precursors with distinct counterions: (NO 3) − , (SO 4) 2− , Cl − and (C 5 H 7 O 2) − is presented. Long-range hexagonal ordering and high specific areas were achieved for all of silicates. Although a Si/Fe molar ratio of 20 allowed incorporating a similar metal content in the materials, several iron species were formed as a function of metal source. The solids were tested as Fenton catalysts for the paracetamol degradation and the importance of the different developed metal species on the catalytic efficiency could be corroborated. The presence of sulfate groups in the synthesis gel led to more active catalysts. Here, isolated Fe 3+ ions, stabilized on the structure by multiple oxygen bridge bonds, could interact more efficiently with H 2 O 2 to generate OH • oxidative species for the degradation of organic molecules. Finally, it was demonstrated that by means of sol-gel method and pH conditions control, it is possible handling the metal precursor to achieve certain chemical species on the surface with a higher catalytic efficiency for Fenton process.
Journal of water process engineering, Jun 1, 2024
Scientific reports, Mar 28, 2024
AJEA, Oct 3, 2022
La aplicación de tecnologías sustentables y eliminación de contaminantes ha dado lugar a la utili... more La aplicación de tecnologías sustentables y eliminación de contaminantes ha dado lugar a la utilización de enzimas como complementos de catalizadores tradicionales por su increíble selectividad y trabajo a temperatura y pH moderado. Se plantea utilizar materiales mesoporosos modificados con metales de transición para generar radicales superóxido y soportar las enzimas superóxido dismutasa (SOD) y peroxidasa de rábano (HRP). En esta cascada quimio-enzimática, los superóxidos generados serán sustrato de SOD para generar H2O2 in situ, el cual será utilizado por HRP para oxidar materia orgánica. Se presenta la optimización de la etapa final, evaluándose la actividad de HRP libre e inmovilizada en soportes SBA-15 o Cr/Ti/SBA-15. La actividad de HRP fue óptima a una concentración 1,4 mM de H2O2, obteniéndose gran parte de la reacción en los primeros minutos. Por otro lado, la menor superficie de Cr/Ti/SBA-15 disminuyó la actividad enzimática en ese soporte frente a SBA-15 sin modificar.
Resumen-En este trabajo se estudió el modelado cinético de la degradación de un herbicida comerci... more Resumen-En este trabajo se estudió el modelado cinético de la degradación de un herbicida comercial (atrazina) en agua mediante los procesos Fenton y foto-Fenton. Los efectos de peróxido de hidrógeno, ion férrico y el nivel de radiación en los procesos de degradación fueron investigados. El dispositivo experimental en el que se realizó la fotodegradación fue un reactor isotérmico bien agitado y con reciclo. Este reactor de placas planas y sección circular fue irradiado a ambos lados con dos lámparas UV. Este modelo cinético se basó en un mecanismo de reacción derivado de información bibliográfica. Posteriormente fueron estimados los parámetros cinéticos del modelo propuesto a partir de datos experimentales. Los resultados experimentales y los valores predichos por el modelo cinético fueron comparados y se obtuvo un buen ajuste del modelo a los datos experimentales de degradación de atrazina como de consumo de peróxido de hidrógeno. Para todas las condiciones de operación estudiadas el mayor valor obtenido del error cuadrático medio (RMSE) ha sido < 2%. De esta forma se ha demostrado que tanto el proceso Fenton como foto-Fenton resultan eficientes para la degradación de este contaminante en agua.
Journal of Chemical Technology & Biotechnology, Feb 2, 2015
BACKGROUND: Fenton and photo-Fenton processes were explored as photochemical pre-treatments to im... more BACKGROUND: Fenton and photo-Fenton processes were explored as photochemical pre-treatments to improve the biodegradability of wastewater containing atrazine, a commercial pesticide. The effects of H 2 O 2 , Fe 3+ and irradiation level on the degradation processes were studied and the optimal conditions determined. RESULTS: Fenton and photo-Fenton oxidation systems were able to remove 85 and 100% of atrazine, respectively, in a 120 min period. These processes produced a biocompatible solution, removing 100% of the initial biorecalcitrant compound; however, cyanuric acid remained in the effluent after the chemical oxidation treatment due to the stability of the N-heterocyclic ring of this acid. Nevertheless, it was found that the cyanuric acid remaining from the photo-oxidative process can be removed by means of an anaerobic treatment. CONCLUSIONS: The results obtained in this work indicate that a coupled photo-Fenton-biological treatment system is a feasible method to achieve the complete mineralization of biorecalcitrant pollutants such as atrazine.
AJEA, Oct 31, 2019
En esta tesis se plantea estudiar la degradación de Disruptores Endócrinos (DEs) en medio acuoso ... more En esta tesis se plantea estudiar la degradación de Disruptores Endócrinos (DEs) en medio acuoso empleando Procesos Avanzados de Oxidación (PAOs) combinando con un posterior proceso biológico. Para ello se sintetizarán y caracterizarán distintos materiales que actúen como catalizadores de reacciones foto-catalíticas o procesos foto-Fenton heterogéneo, realizando un balance técnico-económico del punto en el que combinar ambos tratamientos. En este trabajo se exponen los avances de tesis donde se estudia al Bisfenol A (BPA) como DEs modelo para la prueba de los catalizadores, investigando y optimizando el mejor material para posteriormente realizar ensayos sobre otros DEs y su impacto sobre el sistema biológico. Se sintetizaron materiales mesoporosos de sílica (KIT-6) modificados con Fe, Co, Ni, Cu y Zn para el estudio de la degradación de BPA. Los materiales de Fe, Ni y Zn se caracterizaron mediante isotermas de adsorción y desorción de N2 a 77 K, por difracción de rayos X (DRX) y espectroscopia ultravioleta visible con reflectancia difusa (UV-vis). Se evaluó la actividad catalítica de todos en presencia de H2O2, radiación UV y visible, presentando los resultados más importantes de este estudio exploratorio. El material con Fe presenta una interesante actividad al ser irradiado con una fuente LED.
En este trabajo se sintetizaron silicatos mesoporosos del tipo KIT-6 modificados con zinc mediant... more En este trabajo se sintetizaron silicatos mesoporosos del tipo KIT-6 modificados con zinc mediante el método de impregnación húmeda con diferentes cargas del metal y con y sin adicción de ácido cítrico. Las diferentes meso-estructuras obtenidas se caracterizaron mediante DRX, isotermas de adsorción-desorción de N2 a 77 K y espectroscopia infrarroja y UV-vis; y se estudió su comportamiento como catalizadores heterogéneos en la reacción tipo foto-Fenton. Así, estos materiales mesoporosos estructurados modificados con zinc fueron probados en la reacción de degradación de soluciones de un herbicida (atrazina) en agua, utilizando radiación UV-visible, temperatura ambiente y un pH cercano al neutro. Los resultados obtenidos mostraron que un incremento en la carga del metal de 5 a 10 % p/p mejoró ligeramente el comportamiento catalítico. Sin embargo, contrario a lo esperado, el soporte sintetizado con la presencia de ácido cítrico disminuyó significativamente las conversiones del contaminante orgánico.In this work, mesoporous silicate of type KIT-6 materials has been synthesized and modified with zinc by the wet impregnation method with different metal loadings and with and without addition of citric acid. The different meso-structures obtained were characterized by XRD, N2 adsorption-desorption isotherm at 77 K, UV–vis and infrared spectroscopy; and their behaviors as heterogeneous catalysts in the photo-Fenton-like reaction were studied. Thus, zinc-containing mesostructured materials have been tested for the heterogeneous photo-Fenton-like degradation of a model pollutant (atrazine) aqueous solutions using UV-visible irradiation at room temperature and close to neutral pH. The results showed that an increase from 5 to 10 % wt. in the metal loading slightly improved the catalytic behavior. However, contrary to expectations, the synthesized support with citric acid did not improve the organic pollutant conversions.Fil: Carraro, Paola María. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química; ArgentinaFil: Trucchi, Abril. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química; ArgentinaFil: Eluani, Sebastian Gustavo. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química; ArgentinaFil: Benzaquén, Tamara Belén. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química; ArgentinaFil: Eimer, Griselda Alejandra. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química; ArgentinaXXI Congreso Argentino de Catálisis y el X Congreso de Catálisis del MercosurSanta FeArgentinaSociedad Argentina de CatálisisInstituto de Desarrollo Tecnológico para la Industria QuímicaInstituto de Investigación en Tecnología Químic
Materials, Oct 14, 2019
Titanium dioxide materials were synthesized using two different methods. The samples were charact... more Titanium dioxide materials were synthesized using two different methods. The samples were characterized by X-ray diffraction (XRD), UV-Visible diffusion reflectance spectroscopy (UV-Vis DR), Raman spectroscopy, N 2 adsorption/desorption, scanning electron microscopy (SEM), energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDX), transmission electron spectroscopy (TEM) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). Although both kind of materials were found to have mesoporous structure and anatase crystalline phase, one of them was obtained from a synthesis method that does not involve the use of surfactants, and therefore, does not require calcination at high temperatures. This implies that the synthesized solid was self-doped with carbon species, coming only from the same source used for titanium. Then, the relationship between the presence of these species, the final calcination temperature, and the photocatalytic activity of the solids was studied in terms of the degradation and mineralization of an Acid Orange 7 aqueous solution, under visible radiation. A photosensitizing effect caused by the non-metal presence, that allows the solid to extend its absorption range, was found. Hence, a novel route to prepare C-modified photoactive mesoporous TiO 2 , simpler and cheaper, where neither a template nor an external carbon source is used, could be performed.
Water Science and Technology, 2013
In recent years, the use of agrochemicals has increased because they are essential for profitable... more In recent years, the use of agrochemicals has increased because they are essential for profitable agricultural production. Herbicides are heavily demanded compounds and among these, the most marketed are 2,4-D, atrazine and acetochlor. They have characteristics that can cause problems to humans and the environment. Therefore, it is necessary to design systems that can reduce these compounds to harmless molecules. This work aims at evaluating the possibility of incorporating these herbicides into degradable effluents in a biological treatment system, without reducing its efficiency. For this purpose, studies of organic matter degradability in the presence of these agrochemicals were performed. A synthetic effluent based on glucose and mineral salts was inoculated with microorganisms. Glucose consumption and biomass concentration were assessed. Subsequently, preliminary studies were performed to test the viability of degradation of the most harmful compound with an advanced oxidation process (AOP). The results showed that the incorporation of these herbicides into degradable effluents in a biological treatment system has a negative impact on microorganisms. Therefore, the application of an AOP, such as the Fenton or photo-Fenton processes, prior to a biological treatment was found to degrade these substances to simpler and less toxic molecules.
Revista Tecnología y Ciencia, Apr 3, 2020
En el presente trabajo se sintetizaron materiales mesoporosos del tipo MCM-41 utilizando cáscara ... more En el presente trabajo se sintetizaron materiales mesoporosos del tipo MCM-41 utilizando cáscara de arroz como precursor de sílice. En una primera etapa, se evaluaron dos lavados previos de la cáscara de arroz, con agua y ácido nítrico, obteniéndose sílice de alta área superficial para el lavado con ácido. El material mesoporoso silíceo se sintetizó mediante licencia de Creative Commons-Reconocimiento-NoComercial 4.0 Internacional
Journal of Chemical Technology & Biotechnology, Feb 18, 2014
ABSTRACT
Water Science and Technology, Nov 1, 2012
An experimental work in a well-stirred batch recycling reactor for the photo-Fenton degradation o... more An experimental work in a well-stirred batch recycling reactor for the photo-Fenton degradation of atrazine in water is presented. A study of the quantum efficiency is performed to assess the effectiveness of the photo-Fenton process on the atrazine degradation and total organic carbon (TOC) mineralization. Apparent and absolute quantum efficiencies of degradation and mineralization of an atrazine-based commercial herbicide are determined under different experimental conditions. Higher apparent efficiencies were found for both atrazine degradation and TOC mineralization when the ferric ion and hydrogen peroxide concentrations are increased. Because of the well known stability of the triazine ring, atrazine was not completely mineralized by the photo-Fenton process. However, a TOC reduction of 40% was achieved, being 62.5% of the maximum value that can be reached.
Environmental Science and Pollution Research, Oct 9, 2020
Nanostructured mesoporous materials of MCM-41 type were synthesized using a natural, non-toxic, a... more Nanostructured mesoporous materials of MCM-41 type were synthesized using a natural, non-toxic, and cheap source of silica from rice husk. Then, this pure silica was modified with several Fe loadings by a wet impregnation method. The chemical and physic properties of MCM-41 solids obtained were similar to those of MCM-41 synthesized from commercial silica by conventional method. Thus, all catalysts exhibited good structural regularity preserving the mesoporosity after the metal incorporation. The performance of the Fe/MCM-RHA composites as photo-Fenton heterogeneous catalysts was evaluated for photocatalytic degradation of different endocrine-disrupting chemicals (EDCs), such as herbicides (atrazine), and compounds derived from the plastic industry (bisphenol A) and the pharmaceutical industry (acetaminophen). The major photo-catalytic efficiency obtained (Fe/MCM-RHA(2.5)) is consistent with the highest presence of iron species, which are finely dispersed and stabilized on the silica structure, the isolated Fe 3+ ions being the accessible and active sites for the reaction. Finally, a cheaper solid arising from the valorization of residual biomass and with excellent photocatalytic performance for the degradation of EDCs (above 99%, 75%, and 60% for BPA, ATZ, and ACE respectively, in a reaction time of 240 min) was obtained.
AJEA, Oct 3, 2022
La aplicación de tecnologías sustentables y eliminación de contaminantes ha dado lugar a la utili... more La aplicación de tecnologías sustentables y eliminación de contaminantes ha dado lugar a la utilización de enzimas como complementos de catalizadores tradicionales por su increíble selectividad y trabajo a temperatura y pH moderado. Se plantea utilizar materiales mesoporosos modificados con metales de transición para generar radicales superóxido y soportar las enzimas superóxido dismutasa (SOD) y peroxidasa de rábano (HRP). En esta cascada quimio-enzimática, los superóxidos generados serán sustrato de SOD para generar H2O2 in situ, el cual será utilizado por HRP para oxidar materia orgánica. Se presenta la optimización de la etapa final, evaluándose la actividad de HRP libre e inmovilizada en soportes SBA-15 o Cr/Ti/SBA-15. La actividad de HRP fue óptima a una concentración 1,4 mM de H2O2, obteniéndose gran parte de la reacción en los primeros minutos. Por otro lado, la menor superficie de Cr/Ti/SBA-15 disminuyó la actividad enzimática en ese soporte frente a SBA-15 sin modificar.
Materiales mesoporosos de sílica (KIT-6) fueron modificados con Zn, Fe y Ni para su utilización e... more Materiales mesoporosos de sílica (KIT-6) fueron modificados con Zn, Fe y Ni para su utilización en el estudio de la degradación de Bisfenol A (BPA) mediante reacciones del tipo Fenton y foto-Fenton, en fase heterogénea. Estos materiales se caracterizaron mediante isotermas de adsorción y desorción de N2 a 77 K, por difracción de rayos X (DRX) y espectroscopia ultravioleta visible con reflectancia difusa (UV-vis).Se evaluó la actividad catalítica mediante reacciones de degradación de BPA en presencia de H2O2 y radiación UV. Para la relación másica de H2O2:BPA de 5,36:1 el mayor porcentaje de degradación logrado fue de 37% para Zn/KIT(5) en 4 horas. Para la relación másica de 30:1, utilizando el mismo material, se observó un aumento de degradación a igual tiempo, alcanzado el 61%.Mesoporous silica materials (KIT-6) were modified by adding Zn, Fe and Ni to be used in Bisphenol A (BPA) degradation, by means of Fenton and photo-Fenton reactions, in heterogeneous phase. This materials whe...
Revista Tecnología y Ciencia, 2014
Resumen-En este trabajo se estudió el modelado cinético de la degradación de un herbicida comerci... more Resumen-En este trabajo se estudió el modelado cinético de la degradación de un herbicida comercial (atrazina) en agua mediante los procesos Fenton y foto-Fenton. Los efectos de peróxido de hidrógeno, ion férrico y el nivel de radiación en los procesos de degradación fueron investigados. El dispositivo experimental en el que se realizó la fotodegradación fue un reactor isotérmico bien agitado y con reciclo. Este reactor de placas planas y sección circular fue irradiado a ambos lados con dos lámparas UV. Este modelo cinético se basó en un mecanismo de reacción derivado de información bibliográfica. Posteriormente fueron estimados los parámetros cinéticos del modelo propuesto a partir de datos experimentales. Los resultados experimentales y los valores predichos por el modelo cinético fueron comparados y se obtuvo un buen ajuste del modelo a los datos experimentales de degradación de atrazina como de consumo de peróxido de hidrógeno. Para todas las condiciones de operación estudiadas el mayor valor obtenido del error cuadrático medio (RMSE) ha sido < 2%. De esta forma se ha demostrado que tanto el proceso Fenton como foto-Fenton resultan eficientes para la degradación de este contaminante en agua.
XXI CAC, X MercoCat, 2019
En este trabajo se sintetizaron silicatos mesoporosos del tipo KIT-6 modificados con zinc mediant... more En este trabajo se sintetizaron silicatos mesoporosos del tipo KIT-6 modificados con zinc mediante el método de impregnación húmeda con diferentes cargas del metal y con y sin adicción de ácido cítrico. Las diferentes meso-estructuras obtenidas se caracterizaron mediante DRX, isotermas de adsorción-desorción de N2 a 77 K y espectroscopia infrarroja y UV-vis; y se estudió su comportamiento como catalizadores heterogéneos en la reacción tipo foto-Fenton. Así, estos materiales mesoporosos estructurados modificados con zinc fueron probados en la reacción de degradación de soluciones de un herbicida (atrazina) en agua, utilizando radiación UV-visible, temperatura ambiente y un pH cercano al neutro. Los resultados obtenidos mostraron que un incremento en la carga del metal de 5 a 10 % p/p mejoró ligeramente el comportamiento catalítico. Sin embargo, contrario a lo esperado, el soporte sintetizado con la presencia de ácido cítrico disminuyó significativamente las conversiones del contaminante orgánico.In this work, mesoporous silicate of type KIT-6 materials has been synthesized and modified with zinc by the wet impregnation method with different metal loadings and with and without addition of citric acid. The different meso-structures obtained were characterized by XRD, N2 adsorption-desorption isotherm at 77 K, UV–vis and infrared spectroscopy; and their behaviors as heterogeneous catalysts in the photo-Fenton-like reaction were studied. Thus, zinc-containing mesostructured materials have been tested for the heterogeneous photo-Fenton-like degradation of a model pollutant (atrazine) aqueous solutions using UV-visible irradiation at room temperature and close to neutral pH. The results showed that an increase from 5 to 10 % wt. in the metal loading slightly improved the catalytic behavior. However, contrary to expectations, the synthesized support with citric acid did not improve the organic pollutant conversions.Fil: Carraro, Paola María. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química; ArgentinaFil: Trucchi, Abril. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química; ArgentinaFil: Eluani, Sebastian Gustavo. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química; ArgentinaFil: Benzaquén, Tamara Belén. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química; ArgentinaFil: Eimer, Griselda Alejandra. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Córdoba. Centro de Investigación y Tecnología Química; ArgentinaXXI Congreso Argentino de Catálisis y el X Congreso de Catálisis del MercosurSanta FeArgentinaSociedad Argentina de CatálisisInstituto de Desarrollo Tecnológico para la Industria QuímicaInstituto de Investigación en Tecnología Químic
Environmental Science and Pollution Research, 2020
Nanostructured mesoporous materials of MCM-41 type were synthesized using a natural, non-toxic, a... more Nanostructured mesoporous materials of MCM-41 type were synthesized using a natural, non-toxic, and cheap source of silica from rice husk. Then, this pure silica was modified with several Fe loadings by a wet impregnation method. The chemical and physic properties of MCM-41 solids obtained were similar to those of MCM-41 synthesized from commercial silica by conventional method. Thus, all catalysts exhibited good structural regularity preserving the mesoporosity after the metal incorporation. The performance of the Fe/MCM-RHA composites as photo-Fenton heterogeneous catalysts was evaluated for photocatalytic degradation of different endocrine-disrupting chemicals (EDCs), such as herbicides (atrazine), and compounds derived from the plastic industry (bisphenol A) and the pharmaceutical industry (acetaminophen). The major photo-catalytic efficiency obtained (Fe/MCM-RHA(2.5)) is consistent with the highest presence of iron species, which are finely dispersed and stabilized on the silica structure, the isolated Fe 3+ ions being the accessible and active sites for the reaction. Finally, a cheaper solid arising from the valorization of residual biomass and with excellent photocatalytic performance for the degradation of EDCs (above 99%, 75%, and 60% for BPA, ATZ, and ACE respectively, in a reaction time of 240 min) was obtained.
Materials, 2019
Titanium dioxide materials were synthesized using two different methods. The samples were charact... more Titanium dioxide materials were synthesized using two different methods. The samples were characterized by X-ray diffraction (XRD), UV–Visible diffusion reflectance spectroscopy (UV-Vis DR), Raman spectroscopy, N2 adsorption/desorption, scanning electron microscopy (SEM), energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDX), transmission electron spectroscopy (TEM) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). Although both kind of materials were found to have mesoporous structure and anatase crystalline phase, one of them was obtained from a synthesis method that does not involve the use of surfactants, and therefore, does not require calcination at high temperatures. This implies that the synthesized solid was self-doped with carbon species, coming only from the same source used for titanium. Then, the relationship between the presence of these species, the final calcination temperature, and the photocatalytic activity of the solids was studied in terms of the degradation and mineralization o...
Catalysis Letters, 2019
A thorough analysis about iron speciation in the direct Fe-SBA-15 synthesis by using metal precur... more A thorough analysis about iron speciation in the direct Fe-SBA-15 synthesis by using metal precursors with distinct counterions: (NO 3) − , (SO 4) 2− , Cl − and (C 5 H 7 O 2) − is presented. Long-range hexagonal ordering and high specific areas were achieved for all of silicates. Although a Si/Fe molar ratio of 20 allowed incorporating a similar metal content in the materials, several iron species were formed as a function of metal source. The solids were tested as Fenton catalysts for the paracetamol degradation and the importance of the different developed metal species on the catalytic efficiency could be corroborated. The presence of sulfate groups in the synthesis gel led to more active catalysts. Here, isolated Fe 3+ ions, stabilized on the structure by multiple oxygen bridge bonds, could interact more efficiently with H 2 O 2 to generate OH • oxidative species for the degradation of organic molecules. Finally, it was demonstrated that by means of sol-gel method and pH conditions control, it is possible handling the metal precursor to achieve certain chemical species on the surface with a higher catalytic efficiency for Fenton process.