Производные 4-(моноалкиламино)бензойной кислоты или их соли, обладающие гиполипидемической активностью — SU 590311 (original) (raw)

590 ЗИ ОП ИСАНИ ЕИЗОБРЕТЕН ИЯИ АВТОРСКОМУ СВИДЕТЕЛЬСТВУ Союз Саеетсккх Социалистических Реслублкк(31) 40221 Л Государстевннын комете Совета Мнннстров СССР(43) Опубликовано 30.01,7 оо делам изобретений и открытий3,7 та опуб 45 цсашгя иковант Авторыизобретен Иностран йт Сфен ДжозефШеферд жей ги нальд Олбра и Роберт Гордон1) Заявитель ирма Компани 4) ПРОИЗВОДНЫЕ 4-(МОНОАЛКИЛАМИНО)- БЕНЗОЙНОЙ КИСЛОТЫ ИЛИ ИХ СОЛИ, ОБЛАДАЮЩИЕ ГИПОЛИПИДЕМИЧЕСКОЙАКТИВНОСТЬЮ Изобрсаннымалкиламмулы 1: 1 с некоторых соедцлорцлд и никотино- атеросклероза 2, 3. изобретения являетсрелств воздействия ым, не опиым 4- (моно- общей форетение относится к но в литературе производ но)-бснзойной кислоть остигается синтезом оноалкцламцно)-бенОрм 1 лы 1 цли нх со- гцполцпилемцческой 00 тт чают слелующимц гле Й -15 Ллкплнровдц 1 гем амцнобецзойной кислоты,соответствующего эфира амцнобензойной кислоты цлц ее соли соответствующими алкцлгалогенплами, алкцлсульфатами, тозилатамци т, л. без растворителя нлц в присутствии, 20 например спирта, хлороформа, толуола, лимстцлс)льфоксцла ц т. п при 50 - 150 С;восстановительным алкилированием эфира 4-амцнобецзойцой кислоты:восстановлением гцлрилом металла 4(аццламино)-бензойной кислоты цлц ее эфира;взаимодействием эфира 3,4-лцдеп 1 дробензойной кислоты с алкиламццом (или егоСОЛЬЮ);ацилировднцем позо алкцланцлцна цлц Х-ац ФрилелО-Крафтсу Х11-т-а ЗК 1 а 1 И 1 ИЦа прямой или разветвленньй алкцлс Я - 19 атомами углерола;К 2 - водород, этил или лиметиламцноэтил,или их соли, которые проявляют гиполипилемическую активность и могут найти применение в мелицине при лечении гиперлипидемии - состояния, характеризующегосяповышенным содержанием в крови холестерина, фосфолипидов и/или триглицеридов,Это состояние вызывает рял заболеваний,одним из наиболее серьезных из которых является атеросклероз,Ближайшие по структуре к новым соединениям произволные аминобензойной кислоты, например и-амицометилбензойная кислота, используются в ооластц синтеза и технологии лекарственных веществ (1. Известно цспользовдн не;цй, например холинх вой кислоты, прц лечении Целью предлагаемого ся расширение арсенала на живой организм. Поставленная цель л тоных ппоцзволньх 4- (м зойной кислоты общей ф лей, которые оолдлгпот активностьо. НОВЬЕ СОЕЛГНСЦ 1 ГЯ ПОкислот.ь 1 цлц щелочным гилролизом эфира аминобензойной ;слоты.Целевые продукты мокно получать в в 1- Лс солей - аммониевых, натрцевых, калийных по карбоксильной группе, 1 лц солянокислых, сернокцслых, трцфторуксусных цлц лцмонпокцслых по ам;ногруппе.Примеры поясняют получение ироцзволных 4-(моноалкцламцно)-бепзойноц цслоты формулы 1 и цх солей.П р и м е р 1. 4-(Лодсццлдмцно) -бспзойндя кислотд.Раствор 10 Л г гилроокисц калия и 200 льг 90% -ного этанола лобавляют к раствору 25,4 г 4-дминобепзойной кислоты 200 1.г 90-ного этанола. После раство 1 эснц тверлых всп;сств лобдвляют 44,3 л,г 1-бром. лолскаца ц 25,5 Г кяроондта кали 1, смесь нагревают с обратной перегонкой в течение 25 час. Затем;обавляют еще 44 л,г 1-бромлекдна и нагревание прололжают еще 30 час. Сырой продукт очищают от эфира лобавленисм 31,2 д гцлроокисц калия в 100 лл волы ц нагревают с обратной перегонкой в течение 24 час, Кислоту осаждают добавлением 160 лгл концентрированной соляной кислоты, затею добавляют 200 1 л воЛы ц охлаж,ают. Отфильтрованное вещество взмучивают в хлороформе, получают белое тверлое вецсство, которое псрекристаллизовывают из 95 О,-ного золного этянола и получают 2,95 а 4-(лолециламино) -бензойной кислоты в вилс ослых кристаллов; т. гп. 111,5 в 1 С; 125 С.Хлороформн 61 Й фильтрдт ВыГ 1 ярцвают лоуха и полученное тгерлое вецество промы,аот пентаном. Нерастворцвшееся вецество перекристаллпзовывают цз 95 Чо-Ого волпого этднола, получают 3,10 г 4-(лолециламцно)- бензойной кислоты в вцле хлопьев грязно- белого цвета с такой же температурой плавления, Пентановый фильтрат выпаривают лосуха и полученный остаток перекристаллизовывают из бензола, получают 9,40 г 4-(лолециламипо) -бензойной кислоты с такой жс температурой плавления. П р и м е р 2. Этиловый эфир 4- (трцлециламино) -бензойной кислоты.,Смесь 47,0 г этилового эфира 4-аминобензойной кислоты, 72,8 1 л 1-бромтридекаа и 39,3 г карбоната калия в 500 лгл сухого К,Х- лиметилацетамила нагревают (130 С) в атмосфере азота в течение 24 час, Затем реакционную смесь охлажлают, фильтруют и твердый продукт один раз промывают холодным абсолютным этанолом и водой. Дополнительное количество продукта получают лооавлением к фильтрату волы и двухрапой промывкой его абсолютным этанолом. ОбЮщии выход этилового эфира 4-(трилеццлзмцно)-бензойной кислоты составляет 66,5 г белых кристаллов,П р и м е р 3, 4-(Трилециламино)-бензой;я я;кислота. Смесь 27,7 г эппового эфира 4-(трцлсциламино)-бензойной кислоты и 44,7 г гилроокиси калия в 450 лл смеси вола в этян (1: 1) нагревают с обрат;ой перегонкой в тс 5 ченце б час. К горячей смеси лобавляют80 лл концентрированной соляной кислоты, затем ее охляжлдот, разбавляют волой и фпьтруют. После перекрцсталлизации цз абсолютного этанола и из смеси этянол - бе .- зол (1; 1) пол л ают 16,5 г 4.- (тр илецил ам цпо)-бензойной кислоты в вцле белых кристаллов; т. пл, 106 109; 112 - 113" С.П р и м е р 4. Этиловый эфир 4- (тстралец":памино) -бензойпой кислоты.Смесь 16,55 г этилового эфира 4-амцпобензойпой кислоты и 30 г 1-оромтетралеанд нагревают па паровой бане в течение 19 ча.ЛобавляОт этанол и смесь фильтруют. Осдлок промывают этанолом, волой, 0,1 н. раствором гилроокиси натрия и водой и получают 9,0 г белых кристаллов, Фльтрат полщслачцзают, фильтруют ц осалок промывают этанолом, получают 1,7 г рцсталлов, Из эт - пола перскрцстяллцзозывают обе порц:ц, полуаОт 8,7 О а ОслоО этилового эфира 4-1 тс-гтрялециламино) -бензойной кислоты; т. пл, 81 - 82 С.П р и м е р 5. 4-(ТетрдлсцпаяцО) -бенЗозойная кислота.К раствору 16,5 г этилового эф:ра 4-амцнобепзойной кислоты в 150 лл сухого М,М- лцметилформамида добавляют 4,12 г гилрцлд нятоия (5 бо, в масле) ц 27,7 г 1-бгомтетралскана. Смесь нагревают па паровой бане ло начала выделения волорола, затем быстро охлажлают лля регулирования реакции. Кроме того, как прореагировал гилрат атрця, смесь нагревают на паровой бане в атмосфере азота в течение б час. Смесь охлажлают, фильтруют, осадок промывают эта иолом и волой, получают 21,75 г (59;) этилового эфира 4- (тетрялецглямино) -бензойной кислоты; т. пл, 81 - 82 С.45 Смесь 29 г этилового эфира 4-(тетралсцилампно) -бепзойной кислоты, 28 г гилроокисц калия и 500 1 л 50 О-Ого этанола нагревают с ооратной перегонкой в течение 6 час.Смесь полкпсляют концентрцрованнои соляной кислотой, охлаждают и фильтруют, получают коричневые кристаллы. После перекристаллизации из этапола получают 15,1 г белой 4-(тетралециламино)-бензойной кислоты; т. пл. 108 - 111 С.55 П р и м ер 6. Этиловый эфир 4- (пенталециламино) -бензойной кислоты.Смесь 49,5 г этилового эфира 4-аминобензойной кислоты, 87,3 г 1-брозпентадекана и 41,4 г карбоната калия в 550 л,г М,М-лиме тилацетамида нагревают (135 С) в атмосфере азота в течение 24 час.Реакционную смесь охлажлают, фильтруот и осадок промывают холодным абсолютным этанолом, водой и сушат на воздухе.55 После перекристаллизации из абсолютногоэтанола получают 58,8 г белого этилового эфира 4- (пентадецил амино) -бензойной кислоты; т. пл. 73 - 74,5 С.Пример 7. 4-(Пентадециламино)-бензойная кислота.Смесь 58,8 г этилового эфира 4-(пентадециламино)-бензойной кислоты и 87,5 г гидроокиси калия в 900 мл смеси вода - этанол (1: 1) нагревают с обратной перегонкой в течение 6 час, К горячему раствору добавляют 140 мл концентрированной соляной кислоты, затем 600 мл воды и смесь охлаждают, Продукт собирают, хорошо промывают водой, перекристаллизовывают из смеси бензол - этанол (1; 1) и получают 42,5 г белой 4-(пенталециламино) -бензойной кислоты; т. пл.107 - 108 С; 126 - 126,5 С.П р и м е р 8. Этиловый эфир (гексалециламино)-бензойной кислоты.Раствор 49,5 г этилового эфира 4-аминобензойной кислоты и 45,8 мл 1-бромгексадекана в 525 лгл абсолютного этанола нагревают с обратной перегонкой в течение ночи. Реакционную смесь охлаждают и отфильтрованный продукт перекристаллизовывают цз 750 мл абсолютного этанола и получают 16,5 г этилового эфира (гексадециламино)- бензойной кислоты в виде белых кристаллов; т. пл, 84 - 86,5 С.П р и м е р 9, Этиловый эфир 4-(гексадецил амина) -бензойной кислоты.Смесь 33,0 г этилового эфира 4-аминобсцзойной кислоты, 61,0 г 1-бромгексадекана, 21,2 г карбоната натрия и 300 1 гл этанола нагревают с обратной перегонкой в течение 24 час. Смесь охлаждают и фильтруют. Осалок промывают 250 ггл хололного этанола и 1 .г воды, получают 20 г белого этилового эфира (гексалециламино) -бензойной кислоты; т. пл. 81 - 84 С.П р и м е р 10, Этиловый эфир 4- (гексядециламино) -бензойной кислоты,Смесь 33,0 г этилового эфира 4-аминобензойной кислоты, 61,0 г 1-бромгексадекана, 27.6 г карбоцяга калия и 400,1 гл сухого этацола нагревают с обратной перегонкой в течение 23 час. Лобавляют еще 61 г 1-бромгексядекана и смесь нагревают с обратной перегонкой еще 32 час. Смесь охлаждают, фильтруют и осадок промывают 250 юг холодного этанола и 1 г волы, получают 30,6 г белого этилового эфира 4 - (гексалециламино) - бензойпой кислоты; т. пл. 80 - 83 С.П р и м е р 11. 4-(гексадециламицо)-бензойная кислота.Смесь 5,85 г этилового эфира 4-(гексалеццламицо)-бецзойной кислоты и 4,21 г гцлроокиси калия в 150 1 гл смеси вола в этан (1: 1) нагревают в течение 6,5 час с обратной перегонкой. К горячему раствору добавляют 40 1 гл концентрированной соляной кислоты, затем охлажлагот, добавляют 100 1 г.г воды и охлаждают, получают хлоргилрат продукта. Его пер екристаллизовывают из смеси этанол - вода (9:1) и получают 5,0 г5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 белой 4- (гексадеццлямино) -бензойной кислоты; т, пл. 107 - 110 С; 124 - 127,5 С.П р и м е р 12, 4- (Гексадециламино) -бензойная кислота.К смеси 13,7 г 4-аминобензойной кислоты ц 5,61 г гидроокцсп калия в 150 лгл 90 огго-ного волного этанола добавляют 33,6,г 1-бромгексадекана и смесь нагревают с обратной перегонкой з течение 25 час. Лобавлягот раствор 28 г гидроокисц калия в 150 11.1 90",Ь-ного водного этанола и 100 1 г,г воды. Смесь нагревают с обратной перегонкой в течение 24 час и к горячему раствору добавляют 35 дгл концентрированной соляной кислоты. После охлаждения и фильтрования получают продукт, который промывают водой ц сушат, Госле перекрцсталлизациц из бензоля получают 10,7 г 4-(гексалециламино)-бензойной кислоты; т. пл. 106 в 1 С, полное плавлезпе 125 в 1 С.П р ц м е р 13. Этиловый эфир 4-(гепталеццлям 1 гцо) -бецзо 1 гцой кислоты.Смесь 48,3 г этилового эфира 4-аминобензой 1 ой кислоты, 93,4 г 1-бромгептадекана и 40,4 г кярооната калия в 700 мл абсолютного этанола нагревают с обратной перегонкой в течение 24 час. Затем реакционную смесь охлаждают, фильтруют ц осадок промывают холодным абсолютным этанолом, затем водой ло нейтральноц реакции. Получают чистый этиловый эфир 4- (гептадециламцно) -бепзой- ЦОЦ КЦС;1 ОТЫ.П р ц м е р 14. 4- (Гептадеццламино) -бензош 1 ая кислота.Смесь 48,3 г этилового эфира 4-ямцпобсцзойной кцслоть, 93,4 г 1-бромгсптялскяця ц 40,4 г 1 арооната калия В 700 .11,1 яосо,потного этанола нагревают с обратной псрсгоцкой з течение 24 час. Реакционную смесь охлаждают, фильтруют ц осадок промывгцот колодным абсолютным этянолом и золой, получают 27,9 г этилового эфира(4-гсптадеццлямццо) -ОензОЙцой кцслОты В зиле Оелых хлопьев, Смесь этого эфира (27,9 г), 38.8 г п 1 дроокцсц калця и 400 м,г смеси этацол - воля (:) нагревают с обратной перегонкой в течение 6,5 час. К горячему раствору добавляют 65 лг.г концентрированной соляной кислоты. Смесь разоавляют 400 м.г Волы, охлажлают ц фильтруют, получают 25,2 г белых кристаллов. После перскрцстяллцзаццц цз 300 1 гл смеси бецзол - этанол (1: 1) получают 21,7 г 4- (гспталеццламцно) -бензойной кислоты; т, пл, 105 - 108 С; 128 - 128,5 С.П р ц м е р 15. Этиловый эфир 4- (октялеццламцно)-бсцзош;Ой кцслоты.Смесь бб г этилового эфггра 4-ямцнобснзогн 011 кислоты, 133,4 г 1-оромоктялекаца, 55 г карбоната калия ц 550 мл Х,1 л-лцмстилацетамцля чагревают прц 135 С в течение 20 час. Смесь охлаждают, фильтруют ц осадок промывают холодным этацолом.После перекрпстяллцзаццц цз этяцоля получают 98 г пролукта, После перекрцстяллцзации из этанола получают 98 г продукта.По:ле псрскристаллцзацци из смеси бензол -этанол (1; 1) получают 67 г этиловогоэфира 4- (октадециламино) -бензойной кислоты в виде бельх кристаллов; т. пл, 88 - 89 С.П р и м с р 16. 4-(Октядеццламцно)-бензойцяя кислота,Смссь 33 г этилового эфира 4-аминобензоИой кислоты, 67 г 1-бромоктядскяца, 27,6 гкарООИЯтя кялця ц 400,1 л ХХ-димстилапетамида нагревают пр:. 130 - 155 С в течение18 час, Смесь охлаи(дают, сп.льтруют, сея.окпромывают по;ой и взтчвают в 100 зл этаоля, по.гидот 38 г бел .( кэ:сталлов.Кристалль: смешцвшот с 56 г пдроокцсцкалия ц 1000,ц.г смеси эта;ол - воля (1: 1).с м с сц я Г р с 3 я ю т с 0 О 1 а т 10 Й г с О е ГО и ОЙ в тссц.е 7 час. К горячей смеси мсллсшо доОявл я 10 1 100 ц 4 концецт 1 про в Я пО сОл 5 1 Окислоты, зятем 200 лл воды, охаяидя:от цфильтруют, получают 40 г оелых кристаллов.После перекристаллизацци цз бензола, зяте:,цз этанола пог.яот 22,6 г 4-(октадсццламццо)-бецзойцой кцслоть.; т. пл. 103 в 1- С,полцое ряс;гзлецце пр; 123 - 12 о= С.11 р и м е р 17. Зтцгоный эфир 4-(нопадсЦПЛ ДХППО) -ОСЦЗ 01.Пой КИС;10 ТЫ,Смесь 40 Л г этцлового эфира .1-ямцнобензойцой кслоты, 85.2 г 1-бром;оцадскацд ц33,8 г карбоцата кал;я в 400 л сухого ХХ,иметилягстямцда цягревают в атмосфередзота прц 130 С в течение 24 час. Смесь охлаждают, фцльтруют, осадок промывя:от хо,одН 1 Ы бСОГ 1:0 цы: ЭТЯПОГОХ, ЗЯТЕМ ВодОЙ,1 ро укт псрекрцстя,1 Л цзозывдю г цз яосо, потного этяцсля ц полуя;от 79.1 г Ослого этилового эфира 4- (цоцадсццгЯмцно -оензойцойКИСЛ Оть,П р и м с р 18. 4-(1-10:Ядсц:г,.1:10) -бецзойцая кислота.Смесь 79,1 г эгцгОвого э(гиря 4-(цоцгдецилдмино)-бецзойной кислоты 1 103 г г; ро 0 кц ц калия в 1200 г 50%-ного этапола нагревают с оратной перегонкой в тссццс6 час, Зятем к горячс.;у раствору добавяот170,л согяноЙ киссоты и с:Ссь 1 эязбаг,яот.300 1 л водь; охлаждают ц фильтруют, Г 1 осле.Срскрцсталлцзаццп из смеси бецзол - этяпол (1: 1) получают 67,4 г белой 4- (цоцадспиля.;ипо) -ОсцзойнОЙ кислоты; т, пл, .(04 ---1,5 г карбонята калия в 500 1 л М,Х-дихстцляцетамида нагревают при 130 С в течение24 час. Реакционную смесь доводят до не 1 ольшого объема перегонкой в вакууме. (Ооавляют воду и этанол ц смесь охлаждают.Собирают продукт, промывают его водой цперекристаллизовьшают цз аосо:потного этацоля, зятем хромятогряфгруот па сцликяГслев хлороформном растворе. Фракции, содержащие продукт, соединяют и растворительотгоняют в вакууме. Выход составляет 15,0 г этилового эфира 4-1(1-метцлунлецил)-ахи 101- бензойной кислоты.П р и м с р 20. 2-(1-Мстцлундецил) -амина)- бензойцая кислота.5 Смесь 15,0 г этилового эфира 4-(1-метцлуцдеццл) - с,ццо -бензойцой кислоты, 25,2 ггидроокиси калия в 175 лл 5000-ного водногоэтанола цагрсвают с обратной перегонкой втечение б час. К горячей реакционной смес:,о дооазляют 37 л концентрированной солянойисгОты и Г 10 с,е Охляткдеция продукт Г пддает. Отфильтрованный продукт перекристяллизовывают из абсолцотного этанола и получдОт 7,70 г 4-(1-мстлцдсцлаццо) -осцзой(5:101 кислоты; т. пл, 76,5 - 78,5 С,1 р ц м с р 21, ЗтгОвый эфир 3- (гексадсц 1,язцо) -ОензоЙПОЙ кис,оты,Смесь 2,8 г этилового эфира 3-алИнобе.- зойной кислоты, 45,8 сл 1-бромгскса;скапя20 20, г каэбопат 1 кдлг 51 в -00 д Х,Х дцъстцлцетамцда нагревают при 125 - 135" С в тсчсцс 24 час. Затем смесь охгЯткдяОт, фц,ьтруют и осадок промьвяот водой . сушат.Вь:ход сост;в,яет 497 г этилового эфира 3 щ (Окса тсцц д; цо) бс цзоцно к 1; Л 01 ;П р и м е р 22. 3-(Гексядсцпгд:Ицо)-бс:1 зо,Иая кислота.Смссь 49, г этцлоьо 0 эфира 3 - (1 екся.еццлямцно) -бснзойцой кислоты и 71,3 г гцдзо росгцсц калия в 700 л смеси вода - этаол 1: 1) :агревают с обратной песегонкойв тесццс 6 час. К горячему раствору .лобовкоце:трцровянцук солян 1 О к;с,Ос,зятем 500 л. воды:.1 охгя:к;яОТ. 1 ро укт псЗ 5 рскриста,ицзозываот цз смеси этацол - бецзол (3: 1): полчяст 284 г ослой 3-(гсксадсццламцпо) -бсцзойцой кислоты; т. пл. 107,51 9 - С1 р и м с р 23, Хлор:цдрдт дцмстпламццо 40 эт;10 ЭОГО эир 1 4- (гскся "епц а.,1 цпо-бсцзойцой кцслотььК 90,. Гионцлхг 01;ц:д, Охляц(:сццого до0 С, порццямц добавл 5 цот 21,7 г (0,060 .1:О.ь)4 - (ге:(сядсццлямццо) - бсцзоно. кцслоть.45 К вязкой массе добявлпот 100 1 л толуола.После перемешиванця з течение пош (16.5час) раствори-. ель отгонпот в вакулс.К раствор;тело, отогцапному в вакууме, доОавляот 00 1 л то О;я, 1 свсз ОстявшессяБО масло барботируют азот, добавляют 100 л,гтолуолд ц раствор охглкдаот. К смеси добавл 5 цот 6,24 г (0,070 лоль) 2-дцмстцгЯмццоэтанола. Смесь перемешивают цри комнат:ойтемпературе в течение 45 час, разбавляют55 эфиром, перемешивают 1 час. После охлаждения и фильтрования получают осадок, который промывают эфиром и водой и получают 7,0 г коричневых кристаллов, Г 1 осле двойной перекристаллизапиц цз этяпола получаоо ют 5,2 г коричневых кристаллов; т. пл. 162 -165 С с предвярительным спекднцем.Г р и м е р 24. Зтиловый эфир 4-(октиламино) -бензойной кислоты,Смесь 33 г (0,20 5 оль) этилового эфира4-аминобензойной кислоты, 44,цл 1-бромок 590311 10тана и 0,50 г медного порошка нагревают на паровой бане в течение 19 час. Смесь охлаждают, разбавляют этанолом, фильтруют и осадок промывают холодным этанолом и водой и получают коричневые кристаллы. Фильтрат нейтрализуют 10 н. раствором гидрооктц калия, охлаждают, фильтруют и осадок промывают водой и спиртом и получают коричневые кристаллы. Обе порции кристаллов соединяют и получают 16 г продукта, Маточные жидкости от обеих порций кристаллов соединяют, разбавляют водой и экстрагируют эфиром. Эфирные экстракты промывают водой, 1 н. соляной кислотой ц водой. Эфирные экстракты сушат над сульфатом магния и упарцвают при пониженном давлении. Остаток разбавляют этанолом, охлаждают и фильтруют, получают 3,7 г продукта. Обе порции продукта соединяют (19,7 г) и перекристаллизовывают из этанола, получают 15,1 г белых кристаллов; т. пл. 79 - 80 С,П р и м е р 25, 4-(Октиламино)-бензойная кислота,Смесь 3,0 г этилового эфира (октиламцно)-бензойной кислоты, 3 г гидроокиси калия и 50 мл смеси этанол - вода (9: 1) нагревают с обратной перегонкой в течение 3 час. Смесь подкислгцот концентрированной соляной кислотой, разбавляют водой и фильтруют. Осадок тщательно промывают водой и перекристаллцзовывают из этанола, получают 2,1 г 4- (октилампно) -бензойной кислоты в виде белых кристаллов; т. пл. 117 - 118 С.П р и м е р 26. 4-(Гексиламино) -бензойная кислота.Смесь 4,98 г этилового эфира 4(-гексиламипо)-бензойной кислоты, 11,2 г гцдроокиси калия и 50 мл смеси этанол - вода (1:1) нагревают с обратной перегонкой в течение б час. К горячему раствору дооавляют 16,6 мл концентрированной соляной кислоты. Смесь разбавляют 100 мл воды, охлаждают, фильтруют и осадок промывают водой, Осадок перекристаллизовывагот из смеси этанол - вода (3: 1) и получагот 3,85 г 4-(гексиламино)- бензойной кислоты; т, пл. 121,5 в 1,5 С;127 в 1 С. П р и м е р 27, Этиловый эфир 4- (гексиламино)-бензойной кислоты,Смесь 54,4 г этилового эфира 4-амцнооензойной кислоты, 54,4 г 1-бромгексаца и 45,6 г карбоната калия в 660 мл гексаметилфосфорамида перемешивают и нагревают при 120 С в течение 24 час, Смесь охлаждают, разбавляют 60 мл воды, охлаждают и фильтруют. Добавляют еще 140 мл воды, охлаждают и фильтруют, получагот осадок, который промывают холодным этанолом и водой. Получают 44 г светло-желтых криста. лов, Часть цз них перекристаллизовывают из смеси этанол бензол (95: 5) и получают этилсзый эфир 4- гексиламинобензойной кислоты; т. пл, 91 - 94 С. 28. 4-ГексадециламинобензойПримерная кислота,200 мг 4-гексадеканоиламинобензойиойкислоты вводят в суспензию 22,5 мг 57",-ного пщрцда натрия (промытого два раза гексаном) в 20 льг сухого ТГФ (тетрагидрифуран)в атмосфере азота. Реакционную смесь перемешивают в течение 15 лгин прц комнатнойтемпературе и нагревают с обратной перегон 10 кой в течение 1 час. Суспензию охлаждаютдо комнатной температуры ц добавляют 2 м.г1 М дцборана в ТГФ. Суспензцю нагреваютс обратной перегонкой в течение 16 час. Раствор затем охлаждают п добавляют 10 мл на 15 сыщенного этанольного раствора НС 1. Раствор нагревают с обратной перегонкой в течение 1 час и выпаривают. Затем гцдролиз повторяют со свежей порцией этанольного раствора НС 1, раствор выпаривают до густой сус 20 пензшь Эту суспензцю разбавляют 10 мл Н Оп этилового эфира. Раствор этилового эфиравь.парцвают ц остаток перекрпсталлцзовывают, получают 4- (гексадециламцно) -бецзойнуюкислоту.25 П р и м е р 29. Этиловый эфир гг-гсксадеццл амцнобензойной кислоты,К 100 лг 1 М раствора боргцдрцда в тетрап 1 дрофуране (0,1 моль ВНз), охлажденному до 0 С, по каплям добавляют 0,05 1 голь30 этилового эфира 4-гексадеканопламцнобензоцной кислоты в 100 м,г тетрапгдрофурана,Смесь нагревают с обратной перегонкой в течечце 20 час и добавляют этанольный раствор НС. Смесь нагревают с обратной псре 35 гонкой в течение 1 час; отгоняют растворитель. Подщелачцванце ц очистка остатка дают этиловый эфир и-гексадеццламцнобензойной кислоты в виде белых кристалловП р п м е р 30, 4-Гексадеццламцнобензой 40 ная кислота.Приготовляют водную смесь 34 ч. АХО,53 ч, трпэтпламцна ц 31,4 ч, 4-ампнобензойной кислоты в 160 мл воды и к ней добавляют 46,2 ч. гексадециленсльфцда, Реакционную45 смесь перемешиваот в течение почи прп 50 С,через нее пропускают газообразный сероводород. Затем раствор фильтруют п ведут реакцию продукта с 580 г никеля Ренея в 1000 м.гводного этанола с обратной перегонкой в течс 50 нце 16 час. Затем реакционную смесь охлаждают п фильтруют, Раствор выпаривают досуха, получают 4-гексадециламцнобецзойнуюкцсчотуП р и м е р 31. 24,4 г активироваицого никеля Ренея несколько раз промывают водой доисчезновения щелочности, затем добавляют втрехгорлую колбу на 250 мл, туда же добавлягот 100 лгл диоксана и суспензию непол.".остью отгоняют в атмосфере азота до достц 50 жения температуры в бане 101 С. Добавляют 1,65 ч. этцлозого эфира 4-аминобензойнойкислоты и 24,4 ч. 1-гексадеканола, суспензшонагревают с обратной перегонкой в атмосфере азота в течение 14 час. Затем суспензию55 частично охлаждают и суспензию фильтруют.590311 Затем диоксан выпаривают. Оставшиеся твердые частицы нагревают с разным количеством КОН в 100 игл 95%-ного этанола в течение 3 час с обратной перегонкой. Затем раствор нейтрализуют до рН 6,0 37%-ной НС, разбавляют 150 лгл воды, получают 4-гексадециламинобензойную кислоту,П р и м е р 32. 4-Гексадециламинобензоат натрия.1) 1 н. раствор метилата натрия растворяют 54 г (1,0 лчоль) в этаноле и добавляют его до объема 1 л.2) В стакан на 4 л, снабженный мешалкой, выливают 2 - 3 л этанола и добавляют 250 г (0,691,цоль) 4-гексадециламинобензойной кислоты. К этой смеси дооавляют 725 лл 1 н. раствора метилата натрия медленно при постоянном перемешивании, Затем смесь перемешивают не менее 1 час,Таолица 1Гиполимидемное действие 4-(моноалкиламино)-бензойных кислот и их производных Снижение в сыно- Сн 11 жеиис в сывороткеротке через 1 неделю, срез 4 1 дези О о,(,Вес,оС оед 1 шеи и я тригли- тригли- фосфостеролстсролцерид цсрид липид 0,111 32 01 10 67 16 39 0,1 10 1 47 19 , 39 0,1 2 о4635 0,1 0,1 1, 3130 48 О,1 37 68 0,1 12 65 0,1 33 1840150 , 54 10 50 21 4418 0,1 0,1 41 Таблица 2 20 Данные табл. 1 показывают, что испытанные 4- (моноалкиламино) -бензойные кислоты и их производные все являются эффективными гиполипидемными агентами, т. е, что они снижают количество триглицеридов и/или стеролов, а также фосфолипидов в сыворотке.Действие одного из соединений согласно изобретению (4-гексадсциламино)-бензойной кислоты на содержание липидов в сыворотке определяли на мышах и песчанках. Результаты через 1 неделю приема приведены втабл, 2,Лоза 0 01 П 1 пци 0,1 0,1 22 С 1 и ж с и ис стер оло в СЫЗОРОГКЕ, 1,(1 Снижение фосГ 1)олипидова30В СВ 1 ВО атКС. л 28 4-(Октилампно) -бензойная кислота 4-(Додсциламино)- бснзойиая кислота 4-(Тридециламино).бензойная кислота 4-(Тетрадециламино)- бсизойная кислота 4. (Пентадециламино) -бснзойиая кислота Этиловый эфир 4-(гексадециламинобензой.иой) кислоты 4.(Гексадецилампно)- бензойная кислота 4-(Гсптадециламино)- бензойная кислота 4-(Октадециламино)- бензойная кислота 4- (11 онадецилампно)- беизойная кислота Гидрохлорид диметил.а и 11 н оэтил 4- (гексадецилампно) -бензоата 3) После перемешивания твердое ве 1 цество собирают на фильтре и осадок промывают трижды по 100 игл холодного этанола. Осадок сушат отсасыванием в течение около 1 час, 5 Полученные новые соединения растворимыв органических растворителях, например хлороформе, бензоле, дихлорметане, К,Х-диметилформамиде, диметилсульфоксиде в низших спиртах. Они совсем нерастворимы в воде.10 Новые производные 4-(моноалкиламино)- бечзойной килоты формулы 1 проявляют гиполипидемическую активность. В табл. 1 показаны данные о степени снижения количества стеролов и триглицеридов в сыворотке через 1 неделю и 4 недели периода ввода соединений и фосфолипидов через 4 недели,Показатели действия Песчанки Мыши59031 где Я, - прямой илп разветвленный алкпл с 8 - 19 атомами углерода;Формула изобретения Производныс 4-(моноалкиламино)-бензой- Источники информации, принятые во винной кислоты общей формулы мание при экспертизе; 1. Авторское свидетельство СССР ЛЪ 390080,кл. С 07 С 101/56, опублик. 08.02.71. 2. Березовский В. М. Химия витаминов,Ч., Пищепромнздат, 1959, с. 87 - 89. 3. Там же, с.362 - 364. Составитель Т. Власова актор Л. Герасимова Техред И. Рыбкина Корректоры И. Симки и В. ГутмЗаказ "74,3 11 зд.9 бГосударственного комитета Спо делам изобретений иМосква, Ж-З 5, Раушская Поди:1 сносСРи уарьк фил пред Патент Как видно из данных таблиц, новые соединения проявляют высокую гиполипидемическую активность и могут в связи с этим использоваться в медицине при лечении, в частности, атеросклероза. Я.- - водород, этил или дпметиламиноэтил, или их соли, обладающие гпполипидемической активностью,Тираж обзета Министровоткрытийнаб., д, 4/5

Смотреть

Производные 4-(моноалкиламино)бензойной кислоты или их соли, обладающие гиполипидемической активностью