Octathioporphyrazin-Kronenether: ein achtkerniger AgI-Komplex mit Koordination der Ionen inmeso-Taschen (original) (raw)
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Zeitschrift f�r anorganische und allgemeine Chemie, 2004
Bei der Redaktion eingegangen am 15. Juli 2004. Inhaltsübersicht.Die Reaktion der Ag I-Komplexe der Thiakronenether [12]anS 4 , [16]anS 4 , [18]anS 6 und [27]anS 9 mit konzentrierter H 2 SO 4 wie auch die Umsetzung von [Au III Cl 4 ] Ϫ mit [18]anS 6 und [27]anS 9 führt zur Bildung labiler Ag II-(4d 9 , 107,109 Ag: Iϭ1/2) bzw. Au II-(5d 9 , 197 Au: Iϭ3/2) Thiakronenetherkomplexe, die im X-und Q-Band EPR-spektroskopisch charakterisiert wurden. Früher berichtete EPR-Parameter für [Ag II ([12]anS 4)] 2ϩ und EPR Spectroscopic Characterization (X-, Q-Band) of Monomeric Ag II-and Au II-Complexes of the Thiacrownethers [12]aneS 4 , [16]aneS 4 , [18]aneS 6 and [27]aneS 9 Abstract. The reaction of the prepared Ag I complexes of the thiacrownethers [12]aneS 4 , [16]aneS 4 , [18]aneS 6 and [27]aneS 9 with c. H 2 SO 4 as well as the reaction of [Au III Cl 4 ] Ϫ with [18]aneS 6 and [27]aneS 9 leads to labile Ag II-(4d 9 , 107,109 Ag: Iϭ1/2) and Au II-(5d 9 , 197 Au: Iϭ3/2) thiacrownether complexes, respectively, which were characterized by X-and Q-band EPR. The EPR spectra of [Ag II ([12]anS 4)] 2ϩ and [Ag II ([18]anS 6)] 2ϩ were reinvestigated. According to an analysis of the spin-density distribution only 20 Ϫ 25 % is located on the Ag or Au atoms. Most of the spin-Einleitung Die Zahl der bisher beschriebenen mononuklearen und EPR-spektroskopisch als nd 9 (S ϭ 1 / 2)-Systeme nachgewiesenen Ag II-und Au II-Verbindungen ist klein. Erstmals gelang es Vanngard und Akerstróm 1959 die Existenz mononuklearer Ag II-und Au II-Spezies mit Dialkyldithiocarbamato-Liganden 1a als instabile Bis-Komplexe, die eine MS 4-Koordinationssphäre enthalten, EPR-spektroskopisch in flüssiger Lösung nachzuweisen [1]. Auch an Ag II-Komplexen mit N-Donorliganden wie "dipy", "porphyrin" und "cyclam" wurden EPR-Untersuchungen in Lösung [2Ϫ7], aber auch an diamagnetisch verdünnten Einkristallen vorgestellt, wobei neben EPR auch Elektron-Kern-Doppelresonanz (ϭ ENDOR)-Messungen durchgeführt wurden [8, 9]. EPR-Einkristalluntersuchungen wurden schließlich an
Angewandte Chemie, 1999
Professor Helmut Werner zum 65. Geburtstag gewidmet Auf dem zur Zeit sehr intensiv untersuchten Gebiet der porösen Materialien sind Zinkphosphate und -phosphonate wichtige Forschungsprojekte. Diese Materialien können als Molekularsiebe, gröûen-sowie formselektive Katalysatoren, Adsorbentien, Ionenaustauscher und Matrizen für elektronische und optische Bauteile dienen. Zinkphosphate weisen eine groûe strukturelle Vielfalt auf und haben in den meisten Fällen ein dreidimensionales Gitter. [1] Es existieren sogar chirale Zinkphosphate [2] und solche mit groûporigen Strukturen und geringer Dichte. [3] 1996 wurde über einen neuen Typ von M 3 Zn 4 O(PO 4 ) 3 -Verbindungen (M Alkalimetall) mit einem Zn 4 (m 4 -O)-Zentrum berichtet. [4] Darüber hinaus gibt es Zinkphosphate mit Schicht-[5] oder Kettenstrukturen, [3d, 5a,b, 6] und in seltenen Fällen kommen sie auch molekular vor. Eines der beiden molekularen Zinkphosphate enthält achtgliedrige [{Zn(m 2 -O) 2 PO 2 } 2 ]-Einheiten, [3b] das andere ein [Zn 4 (m 4 -O){(m 2 -O) 2 PO 2
Komplexe der Alkalimetalltetraphenylborate mit makrocyclischen Kronenethern
Zeitschrift für anorganische und allgemeine Chemie, 2008
Alkali metal tetraphenylborates, MB(C 6 H 5) 4 (M ϭ Li to Cs), react in tetrahydrofuran with macrocyclic crown ethers to give complexes of the general formula MB(C 6 H 5) 4 (crown) m (THF) n. Suitable single crystals for X-ray structure analysis were grown from a solvent mixture of tetrahydrofuran and n-hexane. The salt like complexes [Li(12-crown-4)(thf)][B(C 6 H 5) 4 ] (1), [Na(15-crown-5)-(thf)][B(C 6 H 5) 4 ] (2), and [Cs(18-crown-6) 2 ][B(C 6 H 5) 4 ] • THF (6), the mononuclear molecular complexes [KB(C 6 H 5) 4 (18-crown-6)(thf)] (3), [RbB(C 6 H 5) 4 (18-crown-6)] (4), and [CsB(C 6 H 5) 4 (18-crown-Einleitung Die Alkalimetalltetraphenylborate (MB(C 6 H 5) 4 , M ϭ Li bis Cs) sind lange bekannt [1, 2]. Das Natriumsalz trägt den Trivialnamen "Kalignost" und wird unter anderem zum Nachweis von NH 4 ϩ-, K ϩ-, Rb ϩ-oder Cs ϩ-Ionen eingesetzt [1, 3]. Von den Natrium-bis Cäsiumsalzen konnten bereits vor Jahren die Strukturen im Festkörper durch Einkristall-Röntgenstrukturanalysen bestimmt werden [4Ϫ7]. Demnach liegen die Verbindungen MB(C 6 H 5) 4 , M ϭ Na bis Cs, als polymere Säulen vor (z. B. für M ϭ K siehe Abb. 1). Stickstoff-und sauerstoffhaltige Liganden sind in der Lage, die polymeren Säulen aufzubrechen und zu kleineren Aggregaten abzubauen [8]: Bekannt sind zum Beispiel die Verbindungen [Li(thf) 4 ][B(C 6 H 5) 4 ] [9], [NaB(C 6 H 5) 4 (C 12 H 8 N 6)] n [10], [K 2 (C 12 H 8 N 2) 6 ][B(C 6 H 5) 4 ] 2 [11], [Rb 2 (C 24 H 16 N 4 O 2) 3 ][B(C 6 H 5) 4 ] 2 [12] oder [Cs(C 60 H 64 O 10)][B(C 6 H 5) 4 ] [13]. Im Rahmen unserer Untersuchungen zu neuartigen Alkalimetall-Invers-Sandwich-Komplexen haben sich die Alkalimetalltetraphenylborate als wertvolle Synthesereagenzien zur Einführung des [B(C 6 H 5) 4 ] Ϫ-Anions herausge
Charge Transfer-Komplexe des Octaethylferrocens
Journal of Organometallic Chemistry, 1991
The reaction of octaethylferrocene (1) and 7,7',8,8'-tetracyano-p-chinodimethane (TCNQ) gives a 1: 1 charge-transfer complex [(C,Et,H),Fe]+[TCNQ]-($I). The crystal structure of 2a has been determined at 110 K (a 8.967(l), b 9.074(l), c 10.997(2) A, a 102.12(l), /3 102.04(l), y 98.64(l)", V 827.8(2) k, Z = 1) and shown to consist of one-dimensional D+A-D+. . stacks. The reaction of 1 with 2,3,5,6-tetrafluoro-7,7',8,8'-tetracyano-p-chinodimethane (TCNQ-F,) gives a 1: 1 charge-transfer complex with a dimericpnion, that crystallizes in the monoclinic space group P2, /c (a 15.193(3), b 16.303(2), c 15.157(7) A, p 115.&1(2)", V 3379(l) i3, Z = 4, determined at 103 K). The known charge-transfer complex of decaethylferrocene with TCNQ has independently been subjected to a crystal structure analysis at 110 K.
Angewandte Chemie, 1995
90.67(2)", V = 1675 A3, 2 = 2, p,,.,. = 1.54 p(CuKJ = 21.4 em-', 4216 unabhangige Reflexe, 2411 davon beobachtetmit IF,I > 4u(~FJ). 28 <110",Verfeinerung zu R = 0.138, R, = 0.157. Siemens-P4/PC-Diffraktometer fur 3 ' 2PF6 und 4 4PF6 und Siemens-P4/
Journal Fur Praktische Chemie-chemiker-zeitung - J PRAKT CHEM-CHEM ZTG, 1994
Acid dissociation constants of new 2, 3 and already known 1 substituted l-amino-4-aryl-2(1H)-pyrimidinethiones and stability constants of their nonferrous metal ion and silver complexes have been measured pH-potentiometrically in a 75 % (v/v) mixture of dioxaneiwater. The influence of the substituents on pK,-and lgp,-values is discussed. The X-ray structure analysis of bis[1-(4-toluenesulfonamido)-4-(4-tolyl)-2 (1 H)-pyrimidinethionatoll-nickel(I1) 5 proves that pyrimidinethiones coordinate via their thione sulphur and aminonitrogen. However, the bond lengths are not levelled in the chelating ring.
Angewandte Chemie
3] a) P. M. Maitlis, M. L. Games, zyxwvutsrqponm J. zyxwvutsrqponml Am. Chem. zyxwvutsrqp Soc. zyxwvutsrq 85 (1963) 1887, denen ,,weiche" Kationen als elektrophile Zentren fixiert sindf3I. Daruber hinaus zeigten wir, daR in solchen Metallo-Makrocyclen harte Kationen wie Alkali-und Erdalkali-Kationen cokomplexiert werden konnen und so heteronucleare zweikernige Komplexe gebildet werdenI4' ' I. Wir beschreiben nun die Synthese des Barium-Komplexes eines neuartigen makrocyclischen Liganden und dessen Reaktion rnit Kup-b) P. M. Maitlis, Adv. Organornet. Chem. 4 (1966) 95. zyxwvutsrqp [4] H. Werner, Angec. Chem. 89 (1977) 1; Angew. Chem. zyxwvutsrqp Int. Ed. Engl. 16 (1977) I; [(~-~3-2-MeC,H,)(~-Cp)(~d(pph,)J,1(pd-pd):
Trithiometaphosphat PS−3 - ein Anion mit Phosphor der Koordinationszahl 3
Angewandte Chemie, 1986
den auch von anderer Seite beobachtet'']. Ozonolyse von L-4 liefert die 2-0-Benzyl-geschutzte 4,6-Didesoxy-~-xylohexose L-5 in nur vier Stufen. Uberfuhrung ins Benzylglycosid, 3-0-Methylierung und hydrogenolytische Debenzylierung ergeben in guter Ausbeute L-Chalcose ~-6~~~. Entsprechend werden aus 11-3 die 4,6-Didesoxyhexose D-5 und D-Chalcose ~-6~~~ erhalten.